Die Siedlung Nagyharsány entstand am Fuße des 442 M hohen Erhöhung Szársomlyó im Gebirge Siklós-Villány. Das Gebiet war seit der Urzeit bewohnt. Nach den Römern ließen sich auch die Völkerschaften der Zeit der Völkerwanderung hier nieder. Einige Funde deuten auf die Existenz der landnehmenden Magyaren hin. Aus dem 10. Jahrhundert gibt es sichere Daten, die die Ansässigkeit der Ungarn beweisen. Die Geschichte ihrer Eigentümer ist seit dem 13. Jahrhundert in Urkunden festgelegt. Das Dorf stand im Besitz des Königs. Seine Burg wurde nach dem Tatarensturm erbaut. Auch andere Siedlungen wurden der Burg angeschlossen, so entstand das Burgdominium von Nagyharsány. Zwischen dem 12–15. Jahrhunderts ist die Ortsgeschichte durch die ständigen Kämpfe der Burgherren und den benachbarten Grundbesitzern gekennzeichnet. Am Anfang des 16. Jahrhunderts gehörte Nagyharsány zum Dominium des kroatischen Banus Draskovich. 1505 bekam die Ortschaft den Rang eines Marktfleckens. Das war der Höhepunkt ihrer Entwicklung. Während der türkischen Belagerung war Nagyharsány das Zentrum von der einen türkischen Verwaltungseinheit, einer Nahije. Damals war es einer der bedeutendsten Orte in der Gegend, es wohnten hier 130 steuerzahlende Familien. Im Dorf lebten nur Ungarn. Im 15jährigen Krieg wurde es völlig vernichtet, die Türken und die Heiduken von Szigetvár plünderten hier. 1681 galt es als unbewohnt. Während der Rückeroberungskriege fand hier im Jahre 1687 die entscheidende Schlacht neben dem Berg Harsány statt. Diese Schlacht führte dann zur Befreiung des Landes von den Türken.
Eine vorübergehende Entwicklung erlebte das Dorf unter der Kammerverwaltung zwischen 1688–1698. Damals geriet es in die Hand eines neuen Grundbesitzers, des den Grafen Caprara. Dieser Zeit setzte dann während der Kurutzenkriege der innere Kampf mit den Serben ein Ende. Serbische Truppen ermordeten die Bevölkerung und setzten das Dorf in Brand. Durch Vererbung und Kauf geriet Nagyharsány in den Besitz der Familie Batthyány, die mit ihrer rationalen Wirtschaftsweise das Dorf zum bedeutendsten Ort des Herrschaftsgutes von Siklós machten.
In dem Reformzeitalter war der modern denkende Kázmér Batthyány der Grundbesitzer. Am Freiheitskampf nahmen auch die Leibeigenen aktiv teil.
An den ersten freien Wahlen hatte das Dorf in der Wahl von Mihály Táncsis eine entscheidende Rolle. In der Zeit der Vergeltung leisteten vor allem die patriotisch gestimmten kalvinistischen Pfarrer Widerstand. 1864 wurde die bürgerliche Besitzverhältnisse durch die Ausgliederung gefestigt.
Zwischen 1864 und 1914 wurde im Ort die Infrastruktur entwickelt. Dementsprechend bekam Nagyharsány im Jahre 1905 den Rang Großgemeinde.
Zwischen 1914–1918 bedeutete der erste Weltkrieg und die serbische Besetzung einen Rückfall in der Entwicklung. Zwischen den zwei Weltkriegen gab es wieder einen erheblichen Wirtschaftswachstum, dessen Grundlage die Landwirtschaft, der Steinwerk und zwischen 1936–1944 die Steuer des Tagebaus von Bauxit bedeuteten. Die Siedlung erkämpfte mit ihrem Weinbau einen landesweiten, sogar einen europaweiten Ruhm.
Von der Arpadenzeit bis zum 20. Jahrhundert war das Dorf nur von Ungarn bewohnt. Im religiösen Leben spielte die Reformation eine bedeutende Rolle. Seit der Mitte des 16. Jahrhunderts bis zu den 70er Jahren des 19. Jahrhunderts ist das Dorf kalvinistisch und galt als eines der kalvinistischen Zentren im Komitat Baranya. Die im 16. Jahrhundert hier abgehaltenen Glaubensdiskussionen sind in der Geschichte der ungarischen Reformation von großer Bedeutung. Die katholischen Bewohner kamen wegen der Industrialisierung hierher, ihre Zahl übertraf schon zwischen den zwei Weltkriegen die der Kalvinisten.
Das kulturelle Leben wurde durch die Tatsache, dass Nagyharsány eines der kalvinistischen Zentren der Gegend war, bestimmt. Seit dem 16. Jahrhundert ist das entwickelte Schulwesen bekannt, die gelehrten Pfarrer der Gemeinde spielten bis zum Ende des zweiten Weltkriegs auch im kulturellen Leben des Ortes eine wichtige Rolle. Die Mehrheit von ihnen studierte an verschiedenen Universitäten in Europa.
Die Volkstraditionen bewahrende Dorfgemeinschaft veränderte sich wegen der Industrialisierung und der sozialistischen Umorganisation der Landwirtschaft nach dem zweiten Weltkrieg, die Traditionen sind nicht mehr die alten.